avatar avatar 我的文献 分子筛EMT的制备及性能研究 作者 周晶 单位 吉林化工学院 导师 邱俊 关键词 三聚甲醛; EMT; 分子筛; 合成; 表征
摘要
分子筛具有规整的孔道结构、良好的热稳定性及较强的酸性,在加氢裂化、催化裂化和异构化等重要催化反应中应用广泛。由于沸石分子筛的独特结构和在催化方面表现出的优良性能,促使沸石分子筛材料的合成与应用研究备受关注且日益广泛。EMT分子筛具有特殊三维交叉12元环直孔道的结构、较多的酸位和酸量,使得它具有优异的烷基化、芳构化性能,特别在丁烯与异丁烷的烷基化、长链烷烃的加氢裂化、芳烃的烷基化等反应中表现出良好的催化性能,应用前景广阔。由于EMT沸石分子筛的合成条件苛刻、晶化时间长以及采用昂贵模板剂导致合成成本较高使其在工业生产和应用方面受到了阻碍。本文探索了影响EMT沸石分子筛的合成因素,采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、热重测试(TG)、电感耦合等离子原子发射光谱(ICP-AES)表征手段对EMT分子筛的晶型结构、形貌以及性能作了测试分析。具体内容及主要结论如下:1.以硅酸钠为硅源、铝酸钠为铝源,无模板剂情况下添加三聚甲醛(TOX),室温悬浮聚集陈化法合成了EMT分子筛。结果表明,合成EMT分子筛适宜的条件为:凝胶摩尔组成nNa2O︰nAl2O3︰nSiO2︰nH2O︰nTOX=18.5︰1︰5︰240︰0.5,晶化温度30℃,晶化时间72 h,此条件下合成的EMT分子筛,XRD特征峰较强,与典型的EMT分子筛的特征衍射峰相吻合。2.2θ=6.1�、10.3�、15.8�、23.6�、31.3�、32.3�、35.1�处有较强的归属于EMT分子筛(100)、(110)、(001)等晶面的XRD特征衍射峰和997.2cm-1、456.6 cm-1、719.6 cm-1处IR特征吸收峰表征了EMT的SiO4、AlO4四面体结构的存在。3.最佳条件下合成得到的EMT分子筛样品的单点BET比表面积由58.47m2/g提高到120.40 m2/g;多点BET比表面积由19.95 m2/g提高到30.43 m2/g;BJH吸附平均孔径由19.19 nm减小到13.32 nm;BJH吸附累积孔容积、t-plot微孔容积和单点吸附总孔容积均有所增大;N2吸附-脱附等温线为典型的Ⅱ型吸附脱附曲线。4.SEM照片显示合成的EMT分子筛为由小晶粒聚集而成的结晶完好的分子筛团聚体,呈近球状,颗粒均匀,排列紧凑,晶体表面平滑、轮廓清晰。5.TG曲线在300500℃范围内出现的失重对应于有机物TOX的分解,约占12%;500600℃略微失重,在600℃以后失重几乎无变化,说明EMT骨架不十分稳定,其稳定性的增强有待于进一步研究。6.ICP测定EMT中硅、铝含量得到线性回归方程,Si:Y=91.64X+492.87;Al:Y=65.31X+27.08,相关系数分别是0.9996和0.9999,该方法在其相应浓度范围内线性关系良好,满足分析要求。经ICP分析测定样品的硅含量和铝含量分别为8.452 ug/mL和8.855 ug/m L,根据线性回归方程计算得到Si/Al=2.01。
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